Працював у редакціях журналів «Дніпро», «Барвінок», видавництвах «Молодь». З 1956 по 1987 рік завідував редакцією у видавництві «Веселка».

Витяг із першого оповідання, що написав у вісім років, про відважного мисливця, який полював на бенгальського тигра в Африці: Ноги у мисливця були волосаті, як у всіх чоловіків.

“А коли я став по-справжньому дорослим, мені страшенно захотілося повернутись назад у дитинство — догратися, досміятися, добешкетувати… Вихід був один — стати дитячим письменником. Так я й зробив. І, пам’ятаючи своє невеселе дитинство, я намагався писати якомога веселіше.”

П’ятдесятирічний шлях у дитячій літературі засвідчив виданням близько тридцяти книжок оповідань, казок, повістей і п’єс. Перше оповідання для дітей Всеволод Нестайко надрукував у журналі «Барвінок» в 24 роки. Також друкувався у «Піонерії». Перша книжка «Шурка і Шурко» побачила світ у 1956 році.

За його повістями та оповіданнями поставлено фільми «Одиниця з обманом», «Чудеса в Гарбузянах», короткометражна стрічка «Тореадори з Васюківки».

Після проголошення Акту Незалежності України В.Нестайко разом із поетом та редактором Іваном Малковичем опрацьовують та публікують нову авторську редакцію книги «Тореадори з Васюківки». Твір позбавлено деяких неминучих ідеологічних нашарувань минулої доби, деталей, незрозумілих сучасному, а тим паче майбутньому читачеві. З’явилися й нові епізоди.

На початку 2000 року друкує в «Барвінку» свою нову повість-казку «Ковалі Щастя, або Новорічний детектив».

Веде програму на Національному радіо України «Радіобайка Всеволода Нестайка».